Проживая и учась в городе Вильно, оккупированном в то время Польшей, Григулевич в 1930 году вступил в Компартию Польши, а через год стал членом Литовского бюро ее ЦК. В 1933 году выехал во Францию, где учился в парижской Высшей школе социальных наук и одновременно являлся членом редколлегии одного из коммунистических журналов. Затем был направлен на нелегальную партийную работу по линии МОПР в Аргентину.
В сентябре 1936 года ЦК Компартии Аргентины направил Григулевича в Испанию, где он являлся адъютантом начальника штаба армии Мадридского фронта генерала Рохо.
С марта 1937 года начал выполнять спецзадания советской внешней разведки. В начале 1938 года направлен в спецкомандировку в Мексику. Являлся активным участником первого покушения на Льва Троцкого, за что был отмечен орденом Красной Звезды.
В конце 1940 года вернулся в Аргентину в качестве руководителя нелегальной разведывательно-диверсионной группы НКВД. Перед Григулевичем была поставлена задача организовать диверсионную работу по срыву снабжения Германии продовольствием, горючим, другим стратегическим сырьем из Латинской Америки, а также подбирать агентуру для засылки как в оккупированные немцами, так и в нейтральные страны. Группа Григулевича заложила более 150 мин на судах, направлявшихся в германские порты. Общая численность созданной группой агентурной сети достигла 200 человек. По итогам работы в годы войны разведчик был награжден орденом Красного Знамени.
После войны он находился на нелегальной разведработе в Мексике и Коста-Рике. Причем от последней страны являлся Чрезвычайным посланником в Риме и при Папском престоле в Ватикане.
В конце 1950-х годов Григулевич уволился из органов и занялся научной работой. Под своей фамилией и под материнской (Лаврецкий) он опубликовал свыше тридцати научных и научно-популярных книг. В 1979 году Академия наук СССР избрала Григулевича своим членом-корреспондентом.
Скончался 2 июня 1988 года.